Sau khi gia nhập Trường Thánh Tâm của Dòng Tên ở Coleroi, chàng thanh niên Lemaître học ngành kỹ sư ở Đại học Công giáo Leuven, nhưng đã phải gián đoạn việc học vì Thế chiến I, anh trở thành một sỹ quan pháo binh trong quân đội Bỉ, được nhận huân chương Croix de Guerre. Nhưng trong thời gian chiến tranh, anh đã đọc quyển Điện học và Quang học của Henri Poincaré, nó khiến anh quá ấn tượng nên đã thay đổi sự nghiệp của mình, và khi về lại đại học anh quyết định chuyển sang học vật lý và toán học.

Trong khi Lemaître nghiên cứu khoa học, anh cũng nghe thấy tiếng gọi thiên chức linh mục, và nhờ các thầy giáo ở chủng viện mà anh được làm quen với các tác phẩm của Enstein. Cha Lemaître được thụ phong linh mục năm 1923, và ba năm sau nhận bằng tiến sỹ ở Leuven. Cùng năm đó, cha được học bổng đến Đại học Cambridge, nơi cha nghiên cứu dưới sự hướng dẫn của nhà vật lý học thiên thể lừng danh Sir Athur Eddington, người đã giới thiệu cho cha những nghiên cứu mới nhất trong ngành vũ trụ học và thiên văn học.
Sau đó, cha Lemaître chuyển đến làm việc với nhà thiên văn học Harlow Shapley ở Đại học Harvard, Hoa Kỳ. Trong thời gian ở Hoa Kỳ, cha hoàn tất một bằng tiến sỹ nữa ở Viện Công nghệ Massachusetts, và cha cũng làm việc với Vesto Slipher và Edwin Hubble, hai nhà thiên văn học khác, cùng họ thu thập chứng cứ và dữ liệu. Năm 1927, cha đưa ra ý tưởng phá cách về một vũ trụ giãn nở.